Propriétés optiques hors-équilibre des nanotubes de carbone nus ou fonctionnalisés
Benjamin Langlois (LPA)

Résumé

Cette thèse est consacrée à l’étude expérimentale par spectroscopie pompe-sonde femtoseconde des propriétés optiques hors-équilibre de solutions micellaires de nanotubes de carbone.
Les propriétés des nanotubes de carbone sont profondément affectées par leur géométrie unidimensionnelle. Les interactions coulombiennes exaltées du fait du confinement des électrons à une dimension donnent naissance à des excitons fortement liés. Mes travaux portent sur l’étude es interactions entre excitons à partir de l’analyse des spectres d’absorption hors-équilibre.
La relaxation des excitons s’avère gouvernée par les collisions entre excitons, limitées par la diffusion à 1D dans le nanotube. La présence d’excitons dans une sousbande conduit à un décalage uniforme vers les hautes énergies de l’ensemble des transitions excitoniques et à un élargissement de même ampleur. Ainsi, les interactions croisées entre excitons de sousbandes différentes sont de même amplitude qu’entre excitons de même sousbande, en accord avec une modélisation simple.

Par ailleurs, les nanotubes sont constitués uniquement d’atomes de surface, ce qui leur confère une forte sensibilité à l’environnement. Cette sensibilité est mise à profit dans des composés hybrides où la fonctionnalisation non-covalente par des colorants ouvre une nouvelle voie d’excitation des nanotubes. Notre étude montre que le transfert d’énergie entre les colorants et les nanotubes permet une excitation monochromatique efficace et uniforme de l’ensemble des espèces de nanotubes. Une fois l’exciton transféré au nanotube, sa relaxation s’avère ensuite identique à celle observée dans les nanotubes nus.